石国升研究员团队在《Physical Review Letters》发表最新研究成果

创建时间:  2025/07/21  乔雨   浏览次数:   返回

近日,我院石国升研究员团队在国际顶级物理期刊《Physical Review Letters》上发表石墨烯固相调控构筑T型铁基反常多化学计量比(简称:“反晶”)类芬顿复合超高活性催化剂用于有机废水高效处理的研究成果,论文题目为“T-shaped Fe-based multi-stoichiometry stereoscopic composite catalyst with ultrahigh activity towards Fenton-like water treatment, synthesized via graphene-controlled growth”。



面对全球性水污染挑战,特别是由人口增长、工业化和能源需求激增带来的有机污染物问题,亟需高效、低成本的深度处理技术。非均相类Fenton催化技术凭借其强氧化能力、温和反应条件、操作简便、占地小及运行成本低等优势,已成为极具前景的解决方案。然而,传统非均相催化过程——包含吸附、活化(产生活性氧自由基)和解吸三个关键步骤——常受限于彼此优化方向之间的相互制约,特别是“吸附-解吸”矛盾:强反应物吸附往往伴随产物解吸困难,而单纯增加活性位点数量又难以协同优化多步骤动力学。通过构建多金属复合催化剂被视为一种有效策略,但其苛刻、复杂的合成工艺严重制约了其产业化应用。据我们所知,到目前为止还没有具有多功能活性位点的催化剂框架,可以同时优化三种芬顿和类芬顿催化过程。


石墨烯固相精准构筑T型Fe2O3@FeOCl反晶新策略


针对这一瓶颈,石国升研究员团队基于其开创性的反晶材料研究基础(如Na2Cl/Na3Cl/K2Cl/Li2Cl/CaCl等[Nat. Chem. 10, 694(2018); Natl. Sci. Rev. 8, nwaa274(2021); Carbon 192, 93(2022); J. Colloid Interf. Sci. 648, 102(2023); Adv. Mater. Interfaces 10, 2202099(2023); Nano Lett. 2025, 25, 2334]),提出了一种简便、可工业化的固相合成策略该策略巧妙地利用石墨烯与铁基材料之间的水合阳离子-π作用控制六水三氯化铁分子在石墨烯表面的脱水过程,固相精准构筑T型铁基反晶类Fenton催化剂(T-shaped Fe2O3@FeOCl@graphene)。其生长过程类似于“分子插秧”,即在石墨烯表面精准“种植”FeCl3•6H2O前驱体分子,仅需精确控温,与石墨烯直接作用的六水三氯化铁分子可以在更低的温度下被活化,生成二维Fe2O3;而未与石墨烯作用的部分,则因温度较低只能维持原状并生成FeOCl分子。由此,即可大面积获得石墨烯负载的T型Fe2O3@FeOCl复合结构。

该结构中的二维Fe2O3纳米片能够显著加速H2O2吸附;二维FeOCl纳米片则同时促进H2O2中过氧键断裂以高效生成高活性HO自由基,并加速自由基反应产物的解吸。这种“双功能位点协同”架构,首次在单一催化剂体系中实现了对吸附、活化及解吸全流程的协同优化,不仅突破了传统单点优化或多金属复合策略的局限,更为高性能类Fenton催化剂的工业化应用开辟了新路径,其催化降解有机污染物的效率提高了一个量级以上。

该研究工作中,上海大学上海市无机二维超材料原子调控与应用重点实验室和核电关键材料全国重点实验室石国升研究员、温州大学丁益宏教授为通讯作者,上海大学岳东亭副研究员、温州大学曾天标博士后和上海大学李云涨博士为共同第一作者,上海大学为第一完成单位和通讯单位。该研究得到了国家自然科学基金、青海省昆仑英才计划、青海省科委、上海市科委等经费支持。

论文链接:https://doi.org./10.1103/vdxk-lvnt



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