首页 - 科研动态 - 正文

黄鑫教授课题组在《Adv. Energy Mater.》、《J. Colloid Interf. Sci.》和《Environ. Sci. Technol.》上连续发表氮磷资源回收和矿物转化最新研究成果

创建时间:  2025/06/26  乔雨   浏览次数:   返回

近日,我院黄鑫教授课题组连续在国际知名期刊《Adv. Energy Mater.》(中科院一区,IF:26)、《J. Colloid Interf. Sci.》(中科院一区,IF:9.7)和《Environ. Sci. Technol.》(中科院一区,IF:11.3)上发表氮磷资源回收和矿物转化最新研究成果。





成果一:定制设计Fe掺杂Ni2P纳米花电子/形态特征以增强固态电解质反应器电合成氨(Tailoring Electronic and Morphology Features of Iron-Doped Ni2P Nanoflowers for Enhanced Ammonia Electrosynthesis in Solid Electrolyte Reactors,发表于《Adv. Energy Mater.》)

电化学方法将硝酸盐(NO3-)还原成氨(NH3)是一条前景广阔的废水处理和氨气生成途径,但仍存在催化活性不强、传质不足以及依赖高浓度电解质等问题。该研究报告介绍了一种创新、高效的氨电合成反应器,将自组装铁掺杂镍(Fe-Ni2P/NF)纳米花阴极与固态电解质(SE)集成在一起。固态电解质的设计消除了对辅助电解质的需求,提供了一个高效的离子传导途径,并能直接从NO3-生成NH3。通过调整Fe-Ni2P/NF的电子和表面特性,该反应器在100 mA·m-2的电流密度下,在NO3-浓度为100 mM时实现了完全的NO3-还原、96.7%的NH3选择性和81.8%的法拉第效率。密度泛函理论计算显示,磷化和铁掺杂协同增强了对NO3-的吸附,提高了活性氢的可用性,从而有利于在0.695 eV的低能垒下产生NH3。此外,Fe-Ni2P/NF纳米花催化剂的超亲水性可促进电解质的进入并确保气泡的快速释放,从而促进传质。该项研究为将含NO3-的废水转化为有价值的合成氨产品提供了一种可持续、可扩展的方法。



上海大学环境与化学工程学院为本论文第一单位和唯一通讯单位。博士研究生张琪为论文第一作者,环化学院黄鑫教授为通讯作者,邓宁副教授为共同通讯作者。该项工作得到国家自然科学基金(52300100、51678351)的资助和支持。

成果二:孔径调控增强层状双金属氧化物溶解促进鸟粪石结晶高效回收废水中氮和磷(Tailoring Pore Size to Enhance Dissolution of Layered Double Oxides for Efficient Nitrogen and Phosphorus Recovery via Crystallization of Struvite from Wastewater,发表于《J. Colloid Interf. Sci.》)

从废水中同步回收氮磷生成鸟粪石,有助于同时缓解水体富营养化和磷短缺问题。本研究耦合镁矿物的溶解与再沉淀过程,可在避免过量添加镁盐和调节pH的情况下促进鸟粪石的形成。然而,由于镁矿物溶解度较低,其资源回收效率仍受限制。本研究引入“孔径调控溶解度”(Pore-size Controlled Solubility,PCS)的概念,以增强镁铝层状双金属氧化物(以下简称LDOX, x为孔径大小)的溶解性能。研究发现LDOX溶解速率与其孔径呈负相关关系。当LDOX的孔径由9.2 nm减小至5.5 nm时,镁离子的释放浓度由64.0 mg·L-1显著提升至99.0 mg·L-1,同时伴随氢氧根的释放,有助于维持碱性环境,从而实现NH4+-N(80.54%)与PO43--P(80.57%)的高效回收,并形成高纯度鸟粪石(>82.0%)。扫描电子显微镜结果表明,LDOX表面可作为成核基底,通过调控局部过饱和度及界面能,有效降低鸟粪石的成核能垒。此外,得益于LDOX中铝元素的缓冲能力,该体系在较宽pH范围(5.0-10.0)内均表现出稳定的回收效果。最后,本研究成功将NH4+-N和PO43--P的回收策略应用于实际水产养殖废水中,验证了其可行性。本研究为提升矿物溶解-沉淀过程中的资源回收效率提供了有效的策略与理论依据。



上海大学环境与化学工程学院为本论文第一单位和唯一通讯单位。博士研究生郭昌进为论文的第一作者,环化学院黄鑫教授为通讯作者,邓宁副教授为共同通讯作者。该项工作得到国家自然科学基金(52300100、51678351)、上海市科委“扬帆计划”(22YF1412900)和上海光源BL16B1线站(2023-SSRF-PT-504001)的资助和支持。

成果三:短链羧酸影响水铁矿向赤铁矿和针铁矿转化的矿化机制研究(Short-Chain Carboxylic Acids Influencing Mineralization Mechanisms of Ferrihydrite Transformation to Hematite and Goethite,发表于《Environ. Sci. Technol.》)

不定形态水铁矿向结晶态赤铁矿和针铁矿的转化过程,直接影响着污染物和营养元素在环境介质中的迁移与归趋。该转化过程通常受有机物影响。然而,由于有机物的结构复杂性,尤其是羧基密度的差异,导致其对水铁矿转化的矿化机制仍缺乏机理性研究。本研究以结构简单、羧基密度明确的短链有机酸,即甲酸、草酸和柠檬酸,作为模型有机物,系统探讨了羧基密度对水铁矿转化的影响机制。结果表明,水铁矿的转化由特定的有机-矿物/离子相互作用控制。含单羧基的甲酸对水铁矿、铁离子及二次矿物的结合亲和力较弱,几乎不影响水铁矿的转化过程。相比之下,含双羧基的草酸通过吸附作用破坏水铁矿表面的Fe-O键,并与液相铁离子络合,降低其溶液活度,以此促进了水铁矿的溶解动力学。在随后的成核阶段,草酸以双齿-单核络合模式选择性吸附在新生的赤铁矿晶核表面。这种相互作用使赤铁矿的表面能从330 mJ·m-2降低至180 mJ·m-2,从而使其成核速率较针铁矿提高了约70倍。此外,草酸的选择性吸附也诱导赤铁矿以“定向富集”(Oriented Attachment)模式生长,这可能是由范德华力和/或补丁电荷效应驱动的。相反,含三羧基的柠檬酸因与水铁矿具有极强的结合亲和力,显著提高了水铁矿的稳定性,抑制其向结晶态二次矿物转化。本研究为理解环境系统中有机物介导的水铁矿转化过程提供了重要的理论支持,也为矿物固碳作用提供了新见解。



上海大学环境与化学工程学院为本论文第一单位和唯一通讯单位。博士研究生潘晓樊为论文第一作者,环化学院黄鑫教授为通讯作者,邓宁副教授为共同通讯作者。该项工作得到国家自然科学基金(52300100)、上海市科委“扬帆计划”(22YF1412900)和上海光源BL14W1线站(2024-SSRF-HZ-508279)、BL16B1线站(2023-SSRF-PT504001)的资助和支持。

论文一链接:https://doi.org/10.1002/aenm.202405442

论文二链接:https://doi.org/10.1016/j.jcis.2025.137546

论文三链接:https://doi.org/10.1021/acs.est.5c00455



下一条:上大“智造”!我院一项创新成果亮相第十一届上交会

版权所有 © 上海大学   沪ICP备09014157   沪公网安备31009102000049号  地址:上海市宝山区上大路99号    邮编:200444   电话查询
 技术支持:上海大学信息化工作办公室   联系我们